Думай о Наталии пишется в том случае, если в именительном падеже имя пишется Наталия; думай о Наталье – если в именительном падеже: Наталья. Наталия и Наталья – орфографические варианты имени, но в документах одного человека написание должно быть единообразным.
В обоих случаях не нужна запятая: оборот с союзом "как" тесно связан по смыслу со сказуемым (без этого оборота смысл предложения теряется).